金ナノクラスターは、準零次元半導体蛍光材料として、優れた発光特性と光安定性を持ち、生体イメージング分野で広く応用されている。この材料は電界発光デバイスやディスプレイなどにおいても幅広い応用展望を有する。金ナノクラスターの蛍光特性を向上させるために、本論文では熱活性化遅延蛍光機構（TADF）に基づくリガンドエンジニアリング戦略を設計し、三重項エキシトンの有効利用によりAuCsの蛍光特性を向上させた。まず、リガンドエンジニアリングに基づき、粒径（1.97±0.31）nmでTADFを有する超小型コアシェル構造TPA-DCPP/TOAB/AuCsナノクラスター（CS-AuCs）を成功裏に合成した。次に、CS-AuCsの吸収スペクトルおよび発光スペクトルに基づき、温度依存吸収スペクトル、温度依存発光スペクトルおよび瞬時蛍光（TRPL）スペクトルを組み合わせて、その電子エネルギー準位構造、エキシトン挙動および遷移機構を分析した。結果は、CS-AuCsの短波長蛍光ピーク（507 nmおよび528 nm）がTADF特性を示し、発光強度は温度上昇とともに増加し、フィルム状のCS-AuCsの蛍光ピーク増強は80 ℃で最大5.10倍に達したことを示した。長波長発光ピーク（797 nm）は通常の蛍光ピークの温度依存特性を示し、発光強度は温度上昇に伴い減少した。同時に成膜実験により、このコアシェル構造は蛍光特性を維持しつつ、優れた適合性と成膜特性も有し、金ナノクラスターの電界発光ダイオードなどのディスプレイデバイスへの応用可能性を高めていることが実証された。

金ナノクラスター;熱活性化遅延蛍光;コアシェル構造;エキシトン動力学;温度依存蛍光